Ein Redoxhydrogel schützt die O2-empfindliche [FeFe]-Hydrogenase aus Chlamydomonas reinhardtii vor oxidativer Zerstörung†
Alaa Alsheikh Oughli
Max-Planck-Institut für Chemische Energiekonversion, Stiftstraße 34–36, 45470 Mülheim an der Ruhr (Deutschland)
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Search for more papers by this authorWir bedanken uns bei David Adam, Stefanie Stapf, Inge Heise und Birgit Nöring für die technische Hilfe, der Deutsch-Israelischen Projektkooperation im Rahmen des Projektes “Nanoengineered optoelectronics with biomaterials and bioinspired assemblies” und dem Cluster of Excellence RESOLV (EXC1069), gefördert durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG), für die finanzielle Unterstützung. A.A.O., W.L. und O.R. danken für die Förderung durch die Max-Planck-Gesellschaft und T.H. für die Unterstützung durch die DFG (HA 255/2-1), die Volkswagen Stiftung (LigH2t) und das BMBF (Sun2Chem).
Abstract
Die Integration empfindlicher Katalysatoren in Redoxpolymere ist eine Möglichkeit, diese vor desaktivierenden Molekülen wie O2 zu schützen. [FeFe]-Hydrogenasen sind Enzyme, die die Oxidation sowie Produktion von H2 katalysieren. Da sie aber durch O2 irreversibel desaktiviert werden, war die Verwendung dieser Enzyme unter aeroben Bedingungen bisher unmöglich. Die Integration solcher Hydrogenasen in mit Viologenderivaten modifizierten Hydrogelfilmen ermöglicht auch in Gegenwart von O2 katalytische Ströme für die H2-Oxidation und demonstriert damit einen Schutzmechanismus unabhängig von Reaktivierungsprozessen. Im Hydrogel werden die Elektronen aus der durch die Hydrogenase katalysierten H2-Oxidation zur Hydrogel-Elektrolyt-Grenzfläche transportiert, um dort die schädlichen O2-Moleküle abzufangen, bevor sie die Hydrogenase desaktivieren können. Wir illustrieren mögliche Anwendungen dieses Schutzmechanismus für eine Biobrennstoffzelle bei gemischter H2/O2-Zufuhr.
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