Aktivierung und Elektronentransfer-induzierte Reaktion von Kohlendioxid an einer Oxid-Metall-Grenzfläche†
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Search for more papers by this authorWir danken dem Fonds der Chemischen Industrie und dem Exzellenzcluster UNICAT (Sprecherhochschule: TU Berlin) verwaltet wird und durch die Deutsche Forschungsgemeinschaft gegründet wurde, für die finanzielle Unterstützung. F.C. dankt der Alexander-von-Humboldt-Stiftung für ein Georg-Forster-Stipendium. C.S. dankt der Studienstiftung des deutschen Volkes und Y.F. dankt dem DAAD und Co. Ltd. Takata für finanzielle Unterstützung. T.P. dankt der Wihuri-Stiftung für ein Promotionsstipendium. Wir danken W.-D. Schneider für fruchtbare Diskussionen.
Abstract
Es wurde ein Modellsystem realisiert, das mittels Elektronentransfer durch eine Metall-Isolator-Metall(MIM)-Struktur die Bildung eines CO2-Radikalanions von aus der Gasphase adsorbiertem Kohlendioxid induziert, welches anschließend zu Oxalat weiterreagiert. Dieser reversible Prozess gestattet eine Studie der involvierten Elementarschritte auf atomarer Ebene. Die Oxalatspezies an der MIM-Grenzfläche wurden mithilfe der Rastertunnelmikroskopie untersucht, chemisch mittels Infrarotspektroskopie identifiziert und ihre Bildung durch Dichtefunktionalrechnungen verifiziert.
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References
- 1United Nations Framework Convention on Climate Change, siehe http://unfcc.int/ghg_data/items/3800.php.
- 2
- 2a Carbon Dioxide as Chemical Feedstock (Hrsg.: ), Wiley-VCH, Weinheim, 2010;
10.1002/9783527629916 Google Scholar
- 2bK. Weissermel, H.-J. Arpe, Industrielle organische Chemie, Verlag Chemie, Weinheim, 1978;
- 2cJ. Paul, C.-M. Pradier, Carbon Dioxide Chemistry: Environmental Issues, Special Publication No. 153, The Royal Society of Chemistry, London, 1994;
- 2d Methane Conversion, Proceedings of a Symposium on the Production of Fuels and Chemicals from Natural Gas, Vol. 36 (Hrsg.: ), Elsevier, Amsterdam, 1988;
- 2eS. Teuner, Hydrocarbon Process. 1985, 64, 106;
- 2fF. Solymosi, G. Kutsán, A. Erdöhelyi, Catal. Lett. 1991, 11, 149;
- 2gM. M. Halmann, M. Steinberg, Greenhouse Gas Carbon Dioxide Mitigation: Science and Technology, CRC, Boca Raton, 1998;
- 2hE. E. Benson, C. P. Kubiak, A. J. Sathrum, J. M. Smieja, Chem. Soc. Rev. 2009, 38, 89;
- 2iW. Wang, S. Wang, X. Ma, J. Gong, Chem. Soc. Rev. 2011, 40, 3703;
- 2jD. Preti, C. Resta, S. Squarcialupi, G. Fachinetti, Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 12551; Angew. Chem. 2011, 123, 12759;
- 2kW. Zhu, R. Michalsky, Ö. Metin, H. Lv, S. Guo, C. J. Wright, X. Sun, A. A. Peterson, S. Sun, J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 16833.
- 3
- 3aH.-J. Freund, M. W. Roberts, Surf. Sci. Rep. 1996, 25, 225;
- 3bF. Solymosi, J. Mol. Catal. 1991, 65, 337.
- 4
- 4aK. O. Hartman, I. C. Hisatsune, J. Chem. Phys. 1966, 44, 1913;
- 4bR. N. Compton, P. W. Reinhardt, C. D. Cooper, J. Chem. Phys. 1975, 63, 3821;
- 4cJ. Pacansky, U. Wahlgren, P. S. Bagus, J. Chem. Phys. 1975, 62, 2740;
- 4dD. Schröder, C. A. Schalley, J. N. Harvey, H. Schwarz, Int. J. Mass Spectrom. 1999, 185–187, 25.
- 5A. D. Walsh, J. Chem. Soc. 1953, 2260.
- 6T. Sommerfeld, H.-D. Meyer, L. S. Cederbaum, Phys. Chem. Chem. Phys. 2004, 6, 42.
- 7U. Burghaus, Prog. Surf. Sci. 2014, 89, 161.
- 8
- 8aA. Stamatovic, K. Stephan, T. D. Märk, Int. J. Mass Spectrom. Ion Processes 1985, 63, 37;
- 8bM. Knapp, O. Echt, D. Kreisle, T. D. Märk, E. Recknagel, Chem. Phys. Lett. 1986, 126, 225;
- 8cE. L. Quitevis, D. R. Herschbach, J. Phys. Chem. 1989, 93, 1136;
- 8dM. Lezius, T. Rauth, V. Grill, M. Foltin, T. D. Mark, Z. Phys. D 1992, 24, 289.
- 9
- 9aH. J. Freund, N. Nilius, T. Risse, S. Schauermann, Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 8148;
- 9bT. Risse, S. Shaikhutdinov, N. Nilius, M. Sterrer, H.-J. Freund, Acc. Chem. Res. 2008, 41, 949.
- 10D. Ricci, A. Bongiorno, G. Pacchioni, U. Landman, Phys. Rev. Lett. 2006, 97, 036106.
- 11M. Sterrer, T. Risse, M. Heyde, H.-P. Rust, H.-J. Freund, Phys. Rev. Lett. 2007, 98, 206103.
- 12X. Lin, B. Yang, H. M. Benia, P. Myrach, M. Yulikov, A. Aumer, M. Brown, M. Sterrer, O. Bondarchuk, E. Kieseritzky, J. Rocker, T. Risse, H. Gao, N. Nilius, H. J. Freund, J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7745.
- 13C. Stiehler, F. Calaza, W.-D. Schneider, N. Nilius, H.-J. Freund, unveröffentlichte Ergebnisse.
- 14X. Lin, N. Nilius, M. Sterrer, P. Koskinen, H. Häkkinen, H.-J. Freund, Phys. Rev. B 2010, 81, 153406.
- 15X. Lin, N. Nilius, H. J. Freund, M. Walter, P. Frondelius, K. Honkala, H. Häkkinen, Phys. Rev. Lett. 2009, 102, 206801.
- 16C. Stiehler, Y. Pan, W.-D. Schneider, P. Koskinen, H. Häkkinen, N. Nilius, H.-J. Freund, Phys. Rev. B 2013, 88, 115415.
- 17M. Sterrer, M. Nowicki, M. Heyde, N. Nilius, T. Risse, H.-P. Rust, G. Pacchioni, H.-J. Freund, J. Phys. Chem. B 2006, 110, 46.
- 18O. Seiferth, K. Wolter, B. Dillmann, G. Klivenyi, H. J. Freund, D. Scarano, A. Zecchina, Surf. Sci. 1999, 421, 176.
- 19
- 19aG. Pacchioni, ChemPhysChem 2003, 4, 1041;
- 19bG. Preda, G. Pacchioni, M. Chiesa, E. Giamello, J. Phys. Chem. C 2008, 112, 19568;
- 19cC. A. Downing, A. A. Sokol, C. R. A. Catlow, Phys. Chem. Chem. Phys. 2014, 16, 184.
- 20J. Fujita, A. E. Martell, K. Nakamoto, J. Chem. Phys. 1962, 36, 339.
- 21
- 21aJ. Paul, F. M. Hoffmann, L. L. Robbins, J. Phys. Chem. 1988, 92, 6967;
- 21bF. M. Hoffmann, M. D. Weisel, J. Paul, Surf. Sci. 1994, 316, 277;
- 21cR. L. Toomes, D. A. King, Surf. Sci. 1996, 349, 65.
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