In natürlicher DNA wird der Zerfall des angeregten Zustands durch Watson-Crick-Basenpaarung bestimmt†
Dominik B. Bucher
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorAlexander Schlueter
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorCorresponding Author
Prof. Dr. Thomas Carell
Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Thomas Carell, Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Wolfgang Zinth, BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorCorresponding Author
Prof. Dr. Wolfgang Zinth
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Thomas Carell, Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Wolfgang Zinth, BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorDominik B. Bucher
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorAlexander Schlueter
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorCorresponding Author
Prof. Dr. Thomas Carell
Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Thomas Carell, Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Wolfgang Zinth, BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorCorresponding Author
Prof. Dr. Wolfgang Zinth
BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Thomas Carell, Center for Integrated Protein Science am Department Chemie, Ludwig-Maximilians-Universität München, Butenandtstraße 5–13, 81377 München (Deutschland)
Wolfgang Zinth, BioMolecular Optics und Center for Integrated Protein Science (CIPSM), Ludwig-Maximilians-Universität München, Oettingenstraße 67, 80538 München (Deutschland)
Search for more papers by this authorWir danken der Deutschen Forschungsgemeinschaft (SFB 749, TP A4 und A5, den Exzellenzclustern “Center for Integrated Protein Science Munich (CIPSM)” und “Munich Center for Advanced Photonics” (MAP)) für die finanzielle Unterstützung. Wir danken B. Kohler und W. Domcke für hilfreiche Diskussionen.
Abstract
Die Dynamik des angeregten Zustands ist wesentlich für ein Verständnis der UV-Licht-induzierten Schadensbildung der DNA. Mithilfe von Femtosekunden-IR-Spektroskopie konnten wir die Lebenszeit des angeregten Zustands aller vier Nukleobasen in der doppelsträngigen natürlichen DNA bestimmen. Wir stellten einen konzertierten Zerfall des angeregten Zustands von Watson-Crick-Basenpaaren nach UV-Anregung fest. Durch einen Vergleich von einzelsträngiger und doppelsträngiger DNA konnten wir zeigen, dass die in Einzelsträngen auftretenden reaktiven, ladungsgetrennten Zustände durch Basenpaarung im Duplex unterdrückt werden. Der starke Einfluss der Watson-Crick-Wasserstoffbrücken deutet auf einen Protonentransfer hin, der einen neuen Zerfallskanal eröffnet und damit die Bildung von reaktiven ladungsgetrennten Zuständen vermeidet oder deren Lebenszeit verkürzt.
Supporting Information
As a service to our authors and readers, this journal provides supporting information supplied by the authors. Such materials are peer reviewed and may be re-organized for online delivery, but are not copy-edited or typeset. Technical support issues arising from supporting information (other than missing files) should be addressed to the authors.
Filename | Description |
---|---|
ange_201406286_sm_miscellaneous_information.pdf868.8 KB | miscellaneous_information |
Please note: The publisher is not responsible for the content or functionality of any supporting information supplied by the authors. Any queries (other than missing content) should be directed to the corresponding author for the article.
References
- 1
- 1aJ. S. Taylor, Acc. Chem. Res. 1994, 27, 76–82;
- 1bG. P. Pfeifer, Y.-H. You, A. Besaratinia, Mutat. Res. Fundam. Mol. Mech. Mutagen. 2005, 571, 19–31.
- 2
- 2aJ.-M. L. Pecourt, J. Peon, B. Kohler, J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 10370–10378;
- 2bC. E. Crespo-Hernández, B. Cohen, P. M. Hare, B. Kohler, Chem. Rev. 2004, 104, 1977–2020.
- 3
- 3aC. E. Crespo-Hernández, B. Cohen, B. Kohler, Nature 2005, 436, 1141–1144;
- 3bC. T. Middleton, K. de La Harpe, C. Su, Y. K. Law, C. E. Crespo-Hernández, B. Kohler, Annu. Rev. Phys. Chem. 2009, 60, 217–239;
- 3cT. Takaya, C. Su, K. d. L. Harpe, C. E. Crespo-Hernández, B. Kohler, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2008, 105, 10285–10290.
- 4
- 4aD. B. Bucher, B. M. Pilles, T. Carell, W. Zinth, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2014, 111, 4369–4374;
- 4bG. W. Doorley, M. Wojdyla, G. W. Watson, M. Towrie, A. W. Parker, J. M. Kelly, S. J. Quinn, J. Phys. Chem. Lett. 2013, 4, 2739–2744.
- 5
- 5aG. Olaso-González, M. Merchán, L. Serrano-Andrés, J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 4368–4377;
- 5bR. Improta, V. Barone, Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 12016–12019; Angew. Chem. 2011, 123, 12222–12225.
- 6
- 6aA. L. Sobolewski, W. Domcke, Phys. Chem. Chem. Phys. 2004, 6, 2763–2771;
- 6bS. Perun, A. L. Sobolewski, W. Domcke, J. Phys. Chem. A 2006, 110, 9031–9038.
- 7T. Schultz, E. Samoylova, W. Radloff, I. V. Hertel, A. L. Sobolewski, W. Domcke, Science 2004, 306, 1765–1768.
- 8
- 8aN. K. Schwalb, T. Michalak, F. Temps, J. Phys. Chem. B 2009, 113, 16365–16376;
- 8bN. K. Schwalb, F. Temps, J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 9272–9273.
- 9
- 9aA. Abo-Riziq, L. Grace, E. Nir, M. Kabelac, P. Hobza, M. S. de Vries, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2005, 102, 20–23;
- 9bA. L. Sobolewski, W. Domcke, C. Hättig, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2005, 102, 17903–17906.
- 10
- 10aF.-A. Miannay, Á. Bányász, T. Gustavsson, D. Markovitsi, J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 14574–14575;
- 10bI. Vayá, F.-A. Miannay, T. Gustavsson, D. Markovitsi, ChemPhysChem 2010, 11, 987–989;
- 10cJ. Brazard, A. K. Thazhathveetil, I. Vayá, F. D. Lewis, T. Gustavsson, D. Markovitsi, Photochem. Photobiol. Sci. 2013, 12, 1453–1459.
- 11
- 11aC. E. Crespo-Hernández, K. de La Harpe, B. Kohler, J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 10844–10845;
- 11bL. Biemann, S. A. Kovalenko, K. Kleinermanns, R. Mahrwald, M. Markert, R. Improta, J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 19664–19667;
- 11cK. de La Harpe, B. Kohler, J. Phys. Chem. Lett. 2011, 2, 133–138;
- 11dI. Buchvarov, Q. Wang, M. Raytchev, A. Trifonov, T. Fiebig, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2007, 104, 4794–4797.
- 12B. Kohler, J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 2047–2053.
- 13
- 13aI. Vayá, T. Gustavsson, F.-A. Miannay, T. Douki, D. Markovitsi, J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 11834–11835;
- 13bI. Vayá, T. Gustavsson, T. Douki, Y. Berlin, D. Markovitsi, J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 11366–11368.
- 14N. K. Schwalb, F. Temps, Science 2008, 322, 243–245.
- 15
- 15aK. Haiser, B. P. Fingerhut, K. Heil, A. Glas, T. T. Herzog, B. M. Pilles, W. J. Schreier, W. Zinth, R. de Vivie-Riedle, T. Carell, Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 408–411; Angew. Chem. 2012, 124, 421–424;
- 15bW. J. Schreier, J. Kubon, N. Regner, K. Haiser, T. E. Schrader, W. Zinth, P. Clivio, P. Gilch, J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 5038–5039;
- 15cW. J. Schreier, T. E. Schrader, F. O. Koller, P. Gilch, C. E. Crespo-Hernández, V. N. Swaminathan, T. Carell, W. Zinth, B. Kohler, Science 2007, 315, 625–629.
- 16M. Banyay, M. Sarkar, A. Gräslund, Biophys. Chem. 2003, 104, 477–488.
- 17G. W. Doorley, D. A. McGovern, M. W. George, M. Towrie, A. W. Parker, J. M. Kelly, S. J. Quinn, Angew. Chem. Int. Ed. 2009, 48, 123–127; Angew. Chem. 2009, 121, 129–133.
- 18
- 18aJ. Chen, B. Kohler, J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 6362–6372;
- 18bK. de La Harpe, C. E. Crespo-Hernández, B. Kohler, ChemPhysChem 2009, 10, 1421–1425.
- 19K. de La Harpe, C. E. Crespo-Hernández, B. Kohler, J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 17557–17559.
- 20
- 20aS. Takeuchi, T. Tahara, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 2007, 104, 5285–5290;
- 20bA. Douhal, S. H. Kim, A. H. Zewail, Nature 1995, 378, 260–263.
- 21A. Banyasz, T. Douki, R. Improta, T. Gustavsson, D. Onidas, I. Vayá, M. Perron, D. Markovitsi, J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 14834–14845.
- 22S. Kanvah, J. Joseph, G. B. Schuster, R. N. Barnett, C. L. Cleveland, U. Landman, Acc. Chem. Res. 2010, 43, 280–287.
- 23M. Dittmann, F. F. Graupner, B. März, S. Oesterling, R. de Vivie-Riedle, W. Zinth, M. Engelhard, W. Lüttke, Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 591–594; Angew. Chem. 2014, 126, 602–605.
Citing Literature
This is the
German version
of Angewandte Chemie.
Note for articles published since 1962:
Do not cite this version alone.
Take me to the International Edition version with citable page numbers, DOI, and citation export.
We apologize for the inconvenience.