First Evidence of a Single-Ion Electron Trap at the Surface of an Ionic Oxide†
Mario Chiesa Dr.
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Search for more papers by this authorThis work is supported in part by the Italian INFM through the PRA-ISADORA project. We thank Prof. A. Zecchina for making the LASER source available. MgO samples were kindly supplied by Prof. E. Knotzinger (T. U. Wien).
Graphical Abstract
Ein einzelnes Elektron kann durch ein dreifach koordiniertes Einzelkation auf einer Magnesiumoxidoberfläche eingefangen werden (siehe Bild). Das als MgOEcke(H+/e−) bezeichnete Zentrum gehört zu einer neuen Klasse von Oberflächenfarbzentren, die das Konzept von Elektroneneinfangstellen in Festkörpern maßgeblich erweitern.
References
- 1A. S. Ichimura, J. L. Dye, M. A. Camblor, L. A. Villaescusa, J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 1170.
- 2
- 2aG. Pacchioni in The Chemical Physics of Solid Surfaces-Oxide Surfaces, Vol. 9 (Ed.: ), Elsevier, Amsterdam 2000, pp. 94–135;
- 2bI. Kiricisi, H. Förster, G. Tasi, J. B. Nagy, Chem. Rev. 1999, 99, 2085.
- 3M. Grätzel, Acc. Chem. Res. 1981, 14, 376.
- 4P. P. Edwards, P. A. Anderson, J. M. Thomas, Acc. Chem. Res. 1996, 29, 23.
- 5A. Moissette, H. Verzin, I. Gener, J. Patarin, C. Bremard, Angew. Chem. 2002, 114, 1289;
10.1002/1521-3757(20020402)114:7<1289::AID-ANGE1289>3.0.CO;2-A Google ScholarAngew. Chem. Int. Ed. 2002, 41, 1241.10.1002/1521-3773(20020402)41:7<1241::AID-ANIE1241>3.0.CO;2-C CAS PubMed Web of Science® Google Scholar
- 6
- 6aM. C. Paganini, M. Chiesa, E. Giamello, D. M. Murphy, G. Martra, S. Coluccia, G. Pacchioni, Surf. Sci. 1999, 421, 246;
- 6bM. Sterrer, O. Diwald, E. Knözinger, J. Phys. Chem. B 2000, 104, 3601.
- 7
- 7aM. Chiesa, M. C. Paganini, E. Giamello, D. M. Murphy, Z. Sojka, J. Chem. Phys. 2002, 116, 4266;
- 7bM. Chiesa, M. C. Paganini, E. Giamello, R. Soave, G. Pacchioni, D. M. Murphy, Z. Sojka, J. Phys. Chem. B 2001, 105, 2001.
- 8T. Risse, J. Schmidt, H. Hamann, H. J. Freund, Angew. Chem. 2002, 114, 1587;
10.1002/1521-3757(20020503)114:9<1587::AID-ANGE1587>3.0.CO;2-0 Google ScholarAngew. Chem. Int. Ed. 2002, 41, 1518.
- 9J. H. Lunsford, Catal. Today 1990, 6, 235.
- 10Y. T. Matulevich, T. J. Vink, P. A. Zeijlmans van Emmichoven, Phys. Rev. Lett. 2002, 89, 167 601.
- 11G. Feher, Phys. Rev. 1957, 105, 1122.
- 12J. H. de Boer, Recl. Trav. Chim. Pays-Bas 1937, 56, 301.
- 13A. J. Tench, R. L. Nelson, J. Colloid Interface Sci. 1968, 26, 364.
- 14E. Giamello, M. C. Paganini, D. M. Murphy, A. M. Ferrari, G. Pacchioni J. Phys. Chem. B 1997, 101, 971.
- 15A. D'Ercole, C. Pisani, J. Chem. Phys. 1999, 111, 9743.
- 16D. Ricci, C. Di Valentin, G. Pacchioni, P. V. Sushko, A. L. Shluger, E. Giamello, J. Am. Chem. Soc., 2003, 125, 738.
- 17P. V. Sushko, J. L. Gavartin, A. Shluger, J. Phys. Chem. B 2002, 106, 2269.
- 18O. Diwald, P. Hofmann, E. Knözinger, Phys. Chem. Chem. Phys. 1999, 1, 713.
- 19L. Marchese, S. Coluccia, . G. Martra, A. Zecchina, Surf. Sci. 1992, 269/270, 135.
- 20P. V. Sushko, A. L. Shluger, C. R. A. Catlow, Surf. Sci. 2000, 450, 153.
- 21DFT calculations were carried out using the B3LYP exchange-correlation functional (A. D. Becke, J. Chem. Phys. 1993, 98, 5648; C. Lee, W. Yang, R. G. Parr, Phys. Rev. B 1988, 37, 785). The MgO surface is represented as a large cluster, divided into regions I and II. Region I is centered on a corner site and includes an Mg4O4 quantum-mechanical unit that is surrounded by six interface ions and 932 polarizable classical shell-model ions. Region II is represented by 7054 point charges. All centers in region I are allowed to relax during the geometry optimization. A 6-311+G** basis set has been used on all atoms. Excitation energies have been determined using the time-dependent DFT approach (TD-DFT).
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